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耦合核殼結構與合金效應提升貴金屬鈀電催化性能
2021-03-02 |     【關閉窗口】
    

  直接乙醇燃料電池以乙醇作為燃料,具有高能量密度、綠色低毒和便于操作的優點,具有巨大的應用潛力。然而,陽極乙醇電催化氧化反應仍然存在催化劑中毒和乙醇氧化不完全等問題。設計合成更加高效穩定的乙醇氧化電催化劑,對推動直接乙醇燃料電池的發展至關重要。 

  近日,過程工程所楊軍研究員團隊與南京師范大學徐林副教授合作,將核殼結構與合金效應相結合,優化電子和晶格應變效應,提升了貴金屬Pd催化劑的電催化性能,減弱了催化劑的中毒現象,提高了催化劑的活性和穩定性。 

  研究團隊在油胺中合成了具有以Au為核,以FePd合金為亞納米殼層的核殼結構Au@FePd顆粒。具體來說,由于Au和Pd電負性的差異,鈀原子的電子結構會發生改變。此外Pd殼層較薄,Au核引起Pd層的晶格膨脹比較明顯,這會增強CO等中間產物在催化劑表面的吸附,毒化催化劑的活性位點。而薄殼層中的Fe組分緩解了Pd晶格膨脹現象,使活性組分Pd具有合適的d帶中心,有利于乙醇的電催化氧化。在堿性電解質中,當Fe/Pd原子比為0.5/1時,乙醇電催化氧化的活性最高,質量活性為13.3 A mg-1,面積活性為20.2 mA cm-2,均為目前報道的最高值。理論分析也表明,Au@FePd催化劑中的Fe原子可在較低過電位下,更加穩定地吸附OH物種,促進Pd上吸附的CO物種進一步氧化,強調了通過綜合優化催化劑幾何結構和表面組成從而合成高性能電催化劑的概念。 

  該研究受國家自然科學基金、過程工程所多相復雜系統國家重點實驗室和綠色制造產業創新研究院資助,以“Combining the Core-Shell Construction with an Alloying Effect for High Efficiency Ethanol Electrooxidation”為題,于3月1日發表在Cell出版社旗下期刊Cell Reports Physical Science (Cell Reports Physical Science 2021, 2, 100357. DOI: 10.1016/j.xcrp.2021.100357),過程工程所博士生劉丹葉為論文第一作者,陳東副研究員為論文共同通訊作者。 

核殼結構與合金效應相結合提升貴金屬鈀(Pd)對乙醇電催化氧化反應性能示意圖 

(材料與環境工程研究部)

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